当材料的特征尺寸小于热载流子豹平均自由程
或加热时间小于材料的驰豫时间,热传导问题会出
现出空间和时间微尺度效应。
金属中的热载流子是电子,半导体和绝缘体中
的载流子则是声子。所谓声子,是表征晶格振动能
量的量子。根据量子力学原理,电子和声子同时拥
有波动性和粒子性
。当系统中各种热载流子(电
子,声子和光子)的特征长度变得可以互相比拟或
者热载流子的特征长度可以和材料的几何尺度相当
时就会发生空间微尺度热传输现象
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化工进展
CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS
2003年第22卷增刊
微尺度热传导现象及其研究状况
黄正兴唐祯安张红霞沈玉秀王庭峰
(大连理工大学电子系。大连理工大学徽系统中心,大连]16024)
摘要傅里叶定律是亥观热传导定律,但当研究的导热系统的尺度小于栽漉予的平均自由程或加热时间小于
热栽流子的驰豫时间时,傅里叶定律就不再适用.前者称为空间徽尺度效应,后者称为时间微尺度效应.介绍
了微尺度热传导现象及其研究状况,给出一些理论分析、实验测试和计算枳模拟研究的做法和结果,为进一步
开展为尺度热传导研究提供弘要的基础知识.
关键词微R废,热物性,薄膜。非傅里叶效应
经典热传导理论是以Fourier定律为基础的。即
g=-丘gradT
(1)
式中,g为单位面积热流矢量,r为温度,七为热
导率。’
试验表明,当系统尺度微细化以后,其传热规
律与常规尺度下的不同,即会出现所谓传热的微尺
度效应。微尺度效应可能出现在空间尺度、时间尺
度或者二者的结刽¨。当系统中各种热载流子(电
子,声子和光子)的特征长度变得可以互相比拟或
者热载流子的特征长度可以和材料的几何尺度相当
时就会发生空间微尺度热传输现象。时间微尺度热
传输现象发生在各种载流子的特征时间可以和驰豫
时间相比拟的热传输过程中,例如快速和超快加热
和冷却过程就会出现微时间尺度传热问题。微细尺
度传热问题本身的特点使传统的传热学分析方法受
到了极大的挑战,建立在宏观经验上的唯象模型如
Fourier定律,已经不能用来分析微尺度下的热传
导,必须从热传输的微观机制入手做具体分析。
金属中的热载流子是电子,半导体和绝缘体中
的载流子则是声子。所谓声子,是表征晶格振动能
量的量子。根据量子力学原理,电子和声子同时拥
有波动性和粒子性。波动性的长度尺度是载流子的
德布罗意波长五和相干长度厶粒子性的长度尺度
则是载流子的平均自由程。声子的相干长度与光子
的相干长度类似,它决定了是否可以观察到波的干
涉效应,因此影响到是否可以在热传导模型中把声
子看成波还是只要简单的把声子看成粒子。平均自
由程是载流子在每次碰撞前所经过的平均距离。
Chen|21指出。室温下,固体中声子的相干长度在
1-10hm左右,而声子的平均自由程则为100rim左
右,可见,声子的相干长度远小于它的平均自由程。
因此,在宏观条件下通常观测不到微尺度传热现象。
但是,随着近年来集成电路、微加热式器件、微流
控系统和热毛细管的研究,微尺度传热现象研究也
越来越重要.
1
空间微尺度效应
根据系统的特征尺寸,可以定义以下两个热传
导的微尺度判据111:
(1)批<0(1);
(2)叫尔qt)u甜尔伙1)】n纠冷0(1)·
其中.』II为物体的最小三维尺度如薄膜的厚度,五
为平均自由程,太为德布罗意波长,盔为热量穿透
深度,u和n分别表示逻辑。或”和“与”关系.
D(1)是数量级比较符号.
第一个判据也称量子判据。在这个判据范围,
介质材料的尺寸与声子的德布罗意波长接近,需要
考虑声子的波动性。第一判据下求解热传导问题,
一种方法是可以把声子波看成声学波,用这种方法,
Chen[3l比较了从波动模型和粒子模型所得的结果发
现,室温下大于lnm的薄膜的波动性并不明显,而
在低于lnm的薄膜中,大于临界角的声波的遂穿使
得薄膜垂直方向的热导率有所增加.这种方法未考
虑声子的内部散射,当既要考虑波动性又考虑内部
散射时,可以采用分子动力学方法(加)来模拟。
另一种方法是通过假设原子之间的相互作用力是简
谐力,解薛定谔方程或者经典的运动方程以获得声
子的能量分布体系,接着通过解波尔兹曼输运方程
基金项目田家自然科学基金资助(No.599955550-5。No.90
20 7003).
第—作者简介黄正兴,福建人.在读博士研究生,don掣'aip-rI固163.∞m
增刊黄正兴等:微尺度热传导现象及其研究状况
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(BTE)获得材料的热导率。值得注意的是,这种
做法把声子看成粒子或波得到的结果很相似【41.
第二个判据也称作经典判据。在这个判据范围
内,介质材料的尺寸比声子的相干长度大很多而接
近于声子的平均自由程,声子的波动性可以忽略,
只要把声子看成粒子。需要指出的是,这时声子的
输运是弹道的而不是扩散的,所以由扩散方程得到
的傅里叶定律己不再适用,求解玻尔兹曼方程并与
统计物理相结合是微传热分析的主要方法。此时,
介质材料的内部、边界处以及外部系统的不同状况
都会引起尺寸效应。下面逐一说明。
1.1
介质材料内部声子的输运
当介质材料的尺寸比载流子的体材料平均自由
程小或接近时,载流子在边界的碰撞将更加频繁,
这样会增加热流的阻力,因此就降低了材料的热导
率。Filk等[Sl认为在平均自由程对传热起决定作用
的情况,若薄膜的厚度比在其层厚方向的热平均自
由程小约7倍,或者厚度比沿薄膜平面方向的热平
均自由程小4.5倍时,则可以认为该薄膜中的热传
导存在尺寸效应。在这种情况下,波尔兹曼输运方
程(BTE)可以用来描述热载流子的分布:
M
r M、
号r-+铲·Afj-+五·△‘/=I笔r_I (2)
Ⅸ kot凡
其中f、矿、a、f分别为载流子分布函数、
速度、加速度和波矢,s为散射项标志。式(2)表达
了热载流子能量分布随时间的改变是外场和散射机
制共同作用的结果。从解波尔兹曼方程得到的热流
加上热力学第一定律就可得到控制温度分布方程。
若采用下面这样两个近似,则可以从稳态的波
尔兹曼方程加上一个热导率表达式推导得到傅里叶
定律,这就回到了经典传热学理论。
(1)方程左边的f=fo,fo是平衡时的分布函数,
即忽略分布函数的偏离:
(2)散射项取驰豫时间近似,即设
,-3f f—f
(÷)。=一土卫,r为载流子的驰豫时间. 砑’ f
1.2介质材料的边界热阻
由于界面处两种介质材料的声子速度和密度的
不匹配引起的温度降低称为边界热阻。当介质材料
的层数较多时,边界热阻就变得很重要。在超晶格
结构中,边界热阻将对热导率起决定作用。在这种
情况下,超晶格中的每一层声子的传输都是弹道输
而不是扩散输运,大部分的温度降低发生在界面处。
因此这种结构的有效热导率将取决于各种介质材料
的声子速度、比热容、密度的不匹配度,而与它们
相应体材料的热导率没有直接的关系。此时若用傅
里叶定律预测有效热导率将会发生很大的误差,甚
至是截然相反的结果。这同时也意味着,可以通过
两种材料的不匹配度,用热的良导体来做出很好的
隔热材料,只要每一层的厚度比相应体材料的平均
自由程小,确保每一层中的声子输运过程是弹道输
运就行了.
1.3微器件外的稀薄声子气
微尺度效应也可能发生在微器件的外部。比如
一个镶嵌在衬底上的微小器件,这个器件产生的热
量将最终通过衬底的声子向外传递。当器件的尺寸
比声子在衬底的平均自由程还要小时,衬底的声子
将是稀薄的,因此将很难从这个器件中脱离出来,
这和稀薄气体的热传导类似。
2时间微尺度效应
当系统中热载流子的特征时间可以和所受激发
能量的作用时间相比拟时,将出现时间上的微尺度
效应。Qiu【6l曾研究了超短激光脉冲加热超薄金属膜
过程中的微观热传导机制。激光加热超薄金属薄膜
包括3个过程:金属中电子吸收激光辐射能量、电
子和晶格之间的能量交换、能量通过介质的传输。
在这些过程中有两个特征时间:加热时间和驰豫时
间。加热时间是指电子和晶格达到热平衡的时间.
它代表了将辐射光能量转换成为晶格的内能所需要
的时间。驰豫时间是指电子改变它们原来的状态达
到新的状态所需要的平均时间,它可以标识电子的
运动是弹道的还是扩散的。在一个相对比较慢的加
热过程中,电子吸收光子的能量可以看成是瞬时完
成的,能量的传输可用傅里叶稳态分析或非傅里叶
强瞬态或超瞬态分析。而对于超短激光脉冲加热超
薄金属薄膜时,其能量的传输的模型必须考虑声子
和晶格以及界面的相互作用。
电子和晶格的能量交换的研究经历了较长的时
间。最初的概念是由Kaganov(1957年)提出的,
后经Eesley(1983年)、Brorson(1987年)等许多
学者的研究。
为了合理的解释短脉冲激光作用下的能量传输
过程,人们已经提出了多种辐射加热模型。Anisimov
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化工进展2003年第22卷
在1974年提出了抛物两步模型来描述超短激光脉
冲加热金属中电子温度和晶格温度。抛物两步辐射
帆,鲁=擘坝HM④
c。o街r,一a(ro一互)
式中,兀、乃分别表示电子及晶格的温度,G表示
电子.声子的耦合因子,c。、c1分别表示电子及晶格
热容,七为有效热导率,S表示辐射加热源.抛物
模型并不是通过很严密的推导得出的,而且由这个
模型可以预测出能量传输速度无限大,因此它依然
属于傅里叶模型。但是Bmrson(1987年)在试验
中观测到能量传输的速度是有限的,由此抛物两步
模型与观测的试验结果存在很大的偏差.
Maurer(1969年)提出了金属双曲一步辐射模
型(HOS):
f
气西or++~~瓦罢++Qg;;00 (5)
c塑+塑一s=o
(6)
国
魂
这个模型属于非傅里叶热传导模型。虽然非傅
里叶热传导模型很早就被提出来解决傅里叶模型不
能解释的问题,但由于非傅里叶模型忽略了电子和
晶格之间的能量交换,所以这个模型也不适用于短
激光脉冲加热过程。
Qiu和Tien提出一种更加通用和准确的模型一
—双曲两步辐射模型以描述超短激光脉冲加热金属
的过程。双曲两步辐射模型[61(HTS)是
c.(互)要=一罢一GCr,一互)+s伪
讲织
cl(互)兰亨=G(瓦一互)
(8)
咋票+七譬+Q=0
(9)
e(互)=宰譬正;
二DF
甲/
(10)
bk%
式中,Q为热流,fF是费米表面的驰豫时间,刀为
电子数密度,知为Boltzmann常数,岛为费米能。
这个模型也是解电子的Boltzmann方程得到的。
HTS两步模型通过一个两步过程来描述电子气和
金属晶格的受热。外部提供的光子,例如强激光束
的光子,首先根据方程(6)提高电子气的温度.方
程(7)代表的声子电子相互作用是热传输的第二个
阶段,高温电子气通过该相互作用加热金属晶格。
声子和电子之间的能量交换由声子.电子耦合系数
G来体现。方程(8)是热流方程,揭示了金属中通
过电子气进行能量传输的双曲特性,即热流不仅仅
依赖本身变化的速率,还取决于温度梯度。
HOS和PTS模型都是双曲两步辐射模型(HTs)
的特殊情况。当激光脉冲的脉宽远远大于驰豫时间
时,HTs模型就变为PTS模型;而当激光的脉宽远
远大于加热时间时,HTS模型就成为HOS模型。
在双曲模型(HOS和HTs)中,电子吸收激光
脉冲辐射的能量,受激的电子再将能量通过电子和
晶格的相互作用给传输给晶格。电子和声子的能量
交换的系数阢可以通过综合所有载流子的能量交
化的速率得到,这部分工作由&荆在1957年
首先完成。后来,由Qiu和Tien根据热导率得到了
如下表达式:
U=G以一互)
(11)
G=£掣丝
(12)
18
k 一
式中,%表示电子数密度,材是声速,b是Boltzmann
常数,k是电子和声子达到热平衡时的热导率.电
子.声子的耦合因子G决定着电子和晶格达到平衡
的特征时间.在FITS模型方程中,如果不考虑热物
性参数的温度依赖性并且忽略aQ/a,激光脉冲辐射
之后(S--'-O),电子和声子的温度差(瓦.死)方程
变为
萼粤薯簪+导)(瓦椰(13)
a 、%cl“‘ ” 一
得到双曲两步加热模型的解为
瓦一五=(%一毛)exp(.-t/to)
(14)
增刊黄正兴等:微尺度热传导现象及其研究状况
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其中加热时间
r。=%Cl/(%+cI)G≈c曲/G
式中,%和%分别为电子和晶格加热前的初始温
度。当激光脉冲宽度比露小时,电子温度的双曲传
输效应变得比较重要:而当它小于fc时,电子的能
量吸收机制占主要地位。在室温下,驰豫时间印比
加热时间fc小一个数量级,因此,电子的能量吸收
机制在超短激光加热中比双曲传输机制起着更重要
的作用.
激光短脉冲加热金属薄膜可以看成是一维加热。
模型,因为光束的直径比加热渗透深度要大很多。
激光强度的空间分布可以认为是均匀的,并且激光
脉冲的空间形状可以认为服从Oaussion分布,它的
脉冲宽度为岛。而且,在短加热周期内薄膜表面的
能量损失可以忽略不计.激光的波长在可见光的范
围内。可以认为光学参数与温度无关。此时激光加
热源可以认为是
。
S;(1-R)Iaexp[-ar-2.77(t/tv)2】
(15)
初始和边界条件分别是
r,(x,-2t,)=乃(x,-2fp)=如;
Q(x,-2f;)=0
(16)
要I矿要L工=要I砒=要I矿0(17)
劣出院劣
Q(0,f)=Q(厶r)=0 (18)
利用上面的初始条件和边界条件,Qiu和"lien
对各种辐射加热模型(PTS、HOS和HTS)进行了
数值求解,发现由双曲两步模型得到的结果和亚皮
秒激光加热试验得到的试验结果一致。而且,在不
同的条件下.这个模型还可以简化成Anisimov提出
的抛物两步辐射两步模型或者由Maurer提出的双
曲一步加热模型。
3薄膜热物性测试
对导热的微尺度效应的研究,现在基本上还处
在理论研究的阶段.实验研究较多的是对微电子器
件中常用薄膜的热物性测试,这些测试仍然是以傅
里叶定律为基础的。但是由于薄膜厚度和薄膜成膜
工艺的不同,测试结果也体现出与体材料相应值的
显著差异p一。这里介绍两种常用的测试方法。
测试时,通常采用光或者电信号作为热源,通
过温度传感器测定薄膜的温度响应。不同材料对相
同的激励有不同的温度响应,由此可测得材料的热
物性参数.
3.1交流量热法
测试薄膜材料面内热导率常用的方法是交流量
热法。这个方法要求薄膜的厚度远小于热扩散长度,
因此越薄的薄膜越容易满足本方法的条件,它可以
用来测试热扩散率在1
0-7。lO-Sm2/s的薄膜。日本名
古屋大学的Hm"ta掣9l首先提出了该方法,其原理如
图1.
样
圈l 交流量热法测试原理图
激光束经斩波器调制后照射在薄膜样品上,光
斑比样品面积稍大,样品上呈现出与调制频率同频
的交变温度波.粘在样品表面的热电偶可以检测到
它.激光光斑到热电偶的距离由精密电控平移台控
制。当薄膜的厚度远小于光在薄膜上的热扩散长度
时,即d/lth<<l,也就是说在薄膜厚度方向上没有
温度梯度。薄膜的传热是一维热传导.此时,热电
偶上的温度反应是
/1
鼬)=蠢cxp卜袱叫(眦叼】(19)
其中Al是样品上光斑的面积.c是比热.厂是调制
频率,m【-(7咖)1尼】是热扩散长度的倒数,Qo是
吸收的热量,工是热电偶与光斑中心的距离,口是
薄膜的热扩散率,P是薄膜的密度。通过移动样品
可以得到矽(工)与工的关系。薄膜的热扩散率可以根
据温度波幅度或相位的变化得到,如下式:
%z=_叠冬_百(20)
9 (dlnI口I,血)2 、。
口·;—(d.Lp/dx)2
(21)
化工进展2003年第22卷
式中,龌温度波信号的相位,
国、%分别是从幅
度变化和相位交化得到的热扩散率值.若测量的是
多层膜,则各层的d‰总和远小于l即可满足一维
导热的条件.
交
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