對於小能級
E來說,
石墨烯中的色散與電子和空穴是成線性關系的,並且有
一個很簡單的公式
E=±h|k|vF,其中,vF是費米速率,
k=ik
x+j ky,代表著電荷載流子的波數(wavenumber)。
這個線性色散關系是由在被稱為狄拉克點(
Dirac point)
處相交的兩條線組成。在遠離狄拉克點處,載流子的運
動是單極性的(
Unipolar),而在狄拉克區,則是雙極
性的,會產生強烈的復合(
recombination)。
線性色散關系與光子在真空中的傳播類似,但這個
關系的意義卻是極不相同的。在石墨烯中,能量與波數
空間的線性關系意味著載流子的有效質量實際上為零,
因此,電子和空穴的傳輸是彈道式的
長度小於自由行程的話,則在器件中沒有任何碰撞,在
這種情況下,載流子表現為波而不是粒子。這些波是慢
波,按照費米速率
vF=106m/s≅c/300的速度傳播。相反,
光子在真空中是以光速
c傳播的。電子和電磁波彈道傳輸
之間的相似性是常用於電子學,光電子學,和電磁學等
諸多領域中的一個很豐富的概念
[13]
December 2010 IEEE microwave magazine 81
現在,電子產品正朝著更快,更小,效率更高,且具有
成本效益的方向發展。為了做到這一點,在各種技術中
對現有材料的使用已經達到了極限程度。正因如此,獵
取具有全新的增強的特性,並且與現有工藝過程高度兼
容的新型材料正變得越來越重要。 在這個艱難的探索中,
石墨烯通過被証實的結果而表明它是一個具有代表意義的
主角,它似乎可以滿足許多需求。它的特征是卓越的電氣
和機械性能,同時與傳統的制造技術也是非常兼容的。因
次,石墨烯可能會成為一種關鍵的可用材料,為具有與
前幾十年硅基材料類似的成果和突破的新一代高速納
米級電子產品鋪平了道路。本文將試圖涵蓋這種令人
神往的材料的演進過程,從早期的觀察開始,直到可以
預見其光明未來的實際微波應用。
石墨烯是什麼呢?
石墨烯是厚度僅為
0.34nm 的單層石墨。它是由處於SP2
雜化狀態下的碳原子按照每個碳原子與其它三個碳原子
以共價鍵方式相鍵合而組成的。因此,石墨烯是具有
蜂窩晶格的一種平面納米材料,而蜂窩晶格是由兩
個互相貫通的三角形亞晶格所組成的
[1]。在許多碳基
材料中都可以發現石墨烯。一個最簡單的例子便是石墨,
它是由大量的單層石墨烯一層一層堆垛起來的。另一個例
用於微波
的石墨烯
Mircea Dragoman, Dan Neculoiu,
Daniela Dragoman, George Deligeorgis,
G. Konstantinidis, Alina Cismaru,
Fabio Coccetti, Robert Plana
__________________________________________________________________________________
Mircea Dragoman (mircea.dragoman@nano-link.net) and Alina Cismaru are with the National Institute
for Research and Development in Microtechnology (IMT-Bucharest), P.O. Box 38-160, 023573 Bucharest,
Romania. Dan Neculoiu is with Politehnica University of Bucharest, Electronics Dept., 1-3 Iuliu Maniu Av.,
061071 Bucharest, Romania. Daniela Dragoman is with the University of Bucharest, Physics Dept., P.O. Box
MG-11, 077125 Bucharest, Romania. George Deligeorgis, Fabio Coccetti, and Robert Plana are with LAAS
CNRS, 7 Avenue du Colonel Roche, 31077 Toulouse Cedex 4, France. G. Konstantinidis is with the Foundation
for Research & Technology Hellas (FORTH) P.O. Box 1527, Vassilika Vouton, Heraklion 711 10, Crete, Greece.
IEEE microwave magazine December 82 2010
圖
1 基於石墨烯的場效應-晶體管式結構。
子是單個碳納米管(
CNT),它僅僅是一個卷起來的石
墨烯片而已。
石墨烯是一個二維(
2-D)晶體並且其本身還是二
維帶電粒子氣體。在許多器件中,石墨烯是噴鍍到在一
個摻雜硅基片上生長的通常為
300nm的二氧化硅(SiO2)
層上的。在這種構架下,硅基片用作背柵(
backgate),
它可以移動石墨烯中的費米能極水平, 並且產生
n = ε
ε
V
te ≅ αV
的表面電荷密度,其中ε是空氣的介
電常數,
ε是SiO2的介電常數,t是SiO2層的厚度,Vg是
柵極電壓。
柵極誘導載流子(
Gate-induced carrier)可以看作是
電摻雜造成的結果,與通常用在半導體器件中的化學摻
雜類似。因此,在石墨烯中,電子和空穴是通過向柵極
施加一個正電壓或一個負電壓而產生的。在向
Si/SiO2結
構上噴鍍石墨烯之后,在石墨烯上印刷出電極來實現一
些特定的器件。圖
1便示出了一個基於石墨烯的類似於
場效應管(
FET)的結構。雖然這個結構非常簡單,但
它可以用於許多石墨烯器件當中。
石墨烯是2004年首次被分離出來的,是通過一個膠
帶將高度取向的熱解石墨( highly ordered pyrolytic
graphite -HOPG)進行分離,將膠帶移去后,在S
i/SiO2上
釋放出石墨薄片[2]。HOPG是由石墨烯在垂直方向上排
列而成的一個堆垛或三維(3-D)結構。剝離出來的
HOPG碎片被巧妙地控制,使其直接落到S
i/SiO2界面上,
並且由於范德華力(Van der Waalls)的作用而無法在
S
i/SiO2上移動。這看起來似乎是一種很初級的獲取石墨
烯的方式,然而,到目前為止,這種方法被成功地用來
獲取尺寸直到1mm的具有很低缺陷率的石墨烯薄片。
上述所介紹的制造方法還伴隨著另一個與石墨烯可
見度相關的重要發現[3]。取決於S
iO2的厚度[4],如果入
射白光通過一個綠色,藍色,或其它顏色的過濾器,石
墨烯在光學顯微鏡下是可見的。在這種條件下,採用一
個簡單的顯微鏡便可以看見石墨烯,如圖2(a)所示。目
前,雖然有眾多方式來觀察石墨烯[5], 但是單層石墨烯
或由一層一層的石墨烯所組成的,如雙層,三層,或多
層石墨烯等其它納米結構,是可以通過顯微鏡利用光反
射和光學光譜對比而將它們很好地區分開來。甚至能夠
以極高的准確度來確定它們的厚度[6]。
從採用膠帶進行的石墨烯機械剝離開始,僅僅隻過
了幾年,在金屬或半導體基片上生長石墨烯的方法已經
演進到一種尖端的化學蒸汽噴鍍(CVD)技術了[7]。目
圖2 石墨烯共面波導(a)石墨烯(Graphene Industries 公司
友情提供),(b) 石墨烯共面波導,(c)不同直流偏置下的
散射參數,以及 (d) 可以直到65GHz的等效電路。 [(b)
和 (c) 是經過G. Deligeorgis, M. Dragoman,D. Neculoiu, D.
Dragoman, G. Konstantinidis, A. Cismaru,以及R. Plana的
同意而轉載的, Appl. Physics Letters 95, no. 7, pp.
073107/1-3,Aug. 2009, Copyright 2009, American Institute
of Physics.]
December 2010 IEEE microwave magazine 83
前主要有四種方式來制備石墨烯(見表1)。第一種方
法是採用膠帶對HOPG進行機械剝離,產量較低,但卻
是至今為止質量最高的方法,第二種方法是在碳化硅
(S
iC)基片上外延生長石墨烯,這種方法必須要加熱到
高於1000
0C以上才能實施 [8]。第三種方法是基於石墨烯
氧化物(GO)基礎上的,將石墨烯氧化物溶入肼溶液中,
然后噴鍍在不同的基片上,成為均勻的含有單層或幾層
石墨烯的薄膜[9]。最后一種在所有方法中從產品和可重
復性角度上講似乎是最有前途的方法是,採用CVD技術
而生成的石墨烯。在這種技術的基礎上,人們同樣制作
了基於石墨烯的微機電系統(MEMS),並對其進行了
測試[10] 。CVD技術被成功地使用在從卷筒到卷筒
(roll-to-roll)的制作方式中,在柔軟的銅基片上制作出
76.2-cm(30-in)的石墨烯薄膜,從而可用於柔軟性電子
產品的應用中,如觸摸式顯示器,此時石墨烯被用作透
明電極[11]。
可以用丙酮和異丙醇等溶劑來清除石墨烯而不會對
其造成損傷。然而,必須要避免使用超聲波振動和強腐
蝕性清潔劑。此外,用於半導體工藝的光刻或粒子刻版
技術也同樣可以用於石墨烯器件。石墨烯具有驚人的物
理特性, 通常被稱作“ 奇跡材料” ( The wonder
material)。在不同器件上所測得的室溫下載流子的遷移
率為8,000-10,000cm
2v-1s-1,但在懸浮式石墨烯中可以高
達200000cm
2v-1s-1[12] 。彈道式載流子傳輸( ballistic
carrier transport)的平均自由行程為300-500nm,而石墨
烯的電阻率極大地取決於柵極電壓。對於小能級E來說,
石墨烯中的色散與電子和空穴是成線性關系的,並且有
一個很簡單的公式E=庾|k|v
F,其中,vF是費米速率,
k=ik
x+j ky,代表著電荷載流子的波數(wavenumber)。
這個線性色散關系是由在被稱為狄拉克點(Dirac point)
處相交的兩條線組成。在遠離狄拉克點處,載流子的運
動是單極性的(Unipolar),而在狄拉克區,則是雙極
性的,會產生強烈的復合(recombination)。
線性色散關系與光子在真空中的傳播類似,但這個
關系的意義卻是極不相同的。在石墨烯中,能量與波數
空間的線性關系意味著載流子的有效質量實際上為零,
因此,電子和空穴的傳輸是彈道式的,即,如果器件的
長度小於自由行程的話,則在器件中沒有任何碰撞,在
這種情況下,載流子表現為波而不是粒子。這些波是慢
波,按照費米速率v
F=106m/s≅c/300的速度傳播。相反,
光子在真空中是以光速c傳播的。電子和電磁波彈道傳輸
之間的相似性是常用於電子學,光電子學,和電磁學等
諸多領域中的一個很豐富的概念[13]。
此外,石墨烯被認為是已知材料中最硬的材料,具
有340N/m的彈性硬度(elastic stiffness)和1.5TPa的楊氏
模量[14]。表2總結了令人印象深刻的石墨烯的電氣和機
械性能。接下來要介紹我們如何利用這些特性來推動微
波器件的進步。
基於石墨烯的微波器件
石墨烯是在晶體管[15],自旋閥器件[16],光電探測器
[17],單-電子晶體管[18],和太陽能電池領域中有關納
米電子學的熱門話題,然而,直到現在為止,它在微波
應用領域中的工作還鮮有報道。原因是,直到100GHz的
微波器件和電路是採用GaAs,SiGe,InP或高阻型硅來
制作的,這些都是在半導體制作廠家中所實施的成熟技
術。因此,微波器件和電路是基於上述半導體技術之上
的,而這些技術反過來也在快速地得到改善。
因此,雖然碳納米管(CNT)器件已經有了長足的
進步[20],甚至近來已經有人演示了納米無線電[21],但
諸如納米粒子,納米導線,以及CNT這樣的納米材料在
微波領域中並不普遍。微波領域內納米材料,特別是
CNT缺失的另一個原因是,它們的阻抗大於10k
Ω,因此,
這些材料很難與微波電路設備所要求的50
Ω相匹配。將
CNT阻抗減小到50
Ω的一個解決方案是採用介電電泳
(dielectrophoresis)來將數以千計的CNT並聯排列,但
這種過程的重復率很低。因此,石墨烯也許可能成為替
代由數以千計,數目很難控制的納米管所組成的單壁
CNT薄膜的可行性方案。例如,在文獻[23]中,人們制
作了一個噴鍍在石墨烯上的共面波導(CPW),可以在
直到65GHz下都具有共面波導的特性,文獻[24]中,人
們開發了這個CPW的等效電路。圖2(b)展示了CPW石
墨烯器件。
Graphene Industries公司所制備的一個單層石墨烯,
IEEE microwave magazine December 84 2010
是放置在從n-摻雜硅基片上生長的一個300nmS
iO2層上的。
這個單層是可以通過光學方式來加以識別的,如圖2(a)
所示。一個石墨烯薄片對制作完整的CPW圖形來說是太
小了,由於實驗設備所要求的阻抗,即50
Ω,以及
150μ的探頭尖之間的間距,CPW的尺寸不能再小了。
為了解決這個問題,在石墨烯區,我們刻制了CPW的三
個電極以覆蓋整個的石墨烯[見圖2(b)],並且在石墨烯區
域外,我們將電極在SiO2基片上放大以滿足探頭尖間距
的要求。制作CPW的技術相當復雜,它涉及了不同噴鍍
技術和電子束刻版技術的組合。CPW石墨烯的主要幾何
尺寸為:中心電極寬度為4.3μ﹔中心電極與接地電極
的距離為w=1.7μ﹔接地電極的寬度為8.4 μ。石墨烯
CPW的總長度大約為80 μ。S參數的測量結果顯示出它
們會隨著通過中心電極和接地電極而施加到CPW的直流
電壓而發生移動。所施加的電壓是從-2.5V 到+2.5V(正
極是加在CPW的中心導體上的)。從S參數的這些測量
結果中[見圖2(c)],人們提取了由一個電阻R 和與之相並
圖3 Aachen Group 公司的石墨烯FET晶體管(圖1來源於
文獻[27])。
聯的電容C所組成的等效電路。我
們已經發現,這個電阻可以按照其
與所施加的直流電壓的關系而在
30-300
Ω的范圍內進行調諧。而電
容大約是1 pF。這些結果在直到
7GHz的頻率下都是有效的,這是
因為,在更高的頻率下,摻雜硅基
片的損耗變得很高。最近,我們已
經用高阻性基片來替代摻雜硅基片,
在類似的偏置電壓范圍內, 當調
諧電阻在50
Ω左右時,可在直到
65GHz下得到上述結果。然而,這
一次,當偏置電壓在-6V到6V之間
時,電阻是在25-42
Ω的范圍內變動,
而電容則幾乎保持不變, 大約為
60fF [見圖2(d)]。 現在, 等效電路
在15-65GHz范圍內都是有效的[23]。
石墨烯50
Ω阻抗是由其物理特性決定的,更准確地
說,在二維氣體狀態(2-D gas)的石墨烯中,電導率是
量子化的(有一個有限的最小值)[25],而在一個一維
氣體狀態的CNT中,電導是量子化的(按步長來變化),
因此6.2k
Ω的電阻步長是不能減小的。正因為如此,將
CNT堆垛(Packing)成高密度陣列或束捆已經成為旨在
降低電氣互連阻抗的一個重要的研究課題。
由於石墨烯可以調諧到50
Ω阻抗,因此它是可以在
微波應用中使用的納米材料,明白了這一點后,我們已
經開始構建一個射頻(RF)石墨烯晶體管[26]。目前,
石墨烯主要是用於FET器件。從原理上講,第一種石墨
烯FET已經用作摻雜基片的柵極,如圖1所示,但直到目
前為止,這種頂柵(Top-Gate)構架是人們所採用的主
要的構架方式。石墨烯是FET的溝道,在兩個電極處終
止:源極(S)和漏極(D)。源極和漏極之間的電流是
由被一層介電材料與石墨烯相分離的柵極電極來控制的。
在我們所描述的第一種石墨烯晶體管中,是由AMICA和
Achen大學於2007年所報道的採用S
iO2為電介質[27]的頂
柵石墨烯晶體管,如圖3所示。在接下來的三年中,石
墨烯晶體管的截止頻率已經從幾個GHz 提高到
100GHz[28]。這都歸因於制造技術的改善,從而可以減
小柵極長度,並且使用電介質,當向石墨烯進行噴鍍時,
不會摧毀原子晶格,不會引入使遷移率降低的缺陷。此
外,在石墨烯薄片上制作的石墨烯FET現已被IBM團隊
在文獻[28]中所報道的在整個圓晶片上制作的石墨烯FET
而替代。人們可在文獻[29]和[30]中找到其它有關微波用
FET石墨烯晶體管方面的重要成果。
我們的石墨烯FET晶體管示於圖4(a)和(b)中。為了
制作這個晶體管,Graphene Industries公司將一個單層石
墨烯薄片噴鍍到在高阻性硅基上生長的300nm的SiO2上。
有一個很奇怪的事實是,從HOPG上剝離下來的石墨烯
的質量超過外延生長法甚至CVD法制備的石墨烯,但對
此所作出的解釋卻是非常簡單的。剝離式石墨烯是一個
天然石墨烯片,並且具有較低的缺陷率, 而採取任何方
December 2010 IEEE microwave magazine 85
法所生成的石墨烯則伴隨著高得多的缺陷密度。 文獻
[26]詳細地介紹了我們設計的晶體管的制作過程,在此
不再贅述。它將不同的噴鍍技術與電子束刻版相結合。
我們還使用了一種有機柵極介電材料 - 一層聚甲基丙烯
酸甲酯(PMMA)。石墨烯FET的相應尺寸為:柵極長
L
G=200nm,源極-漏極之間的間隔距離L=2μ,源極/漏
極的寬為40 μ。在直到5GHz下,可以測得最大的穩定
增益大於1,而截止頻率則要大8倍。截止頻率值是在考
慮了這個特定的雙柵極版本的幾何尺寸后按照適用於
FET的傳統定義來計算的。遷移率是根據漏極電流與柵
極電壓的特性來確定的,在室溫下為8,000cm
2/Vs,距離
狄拉克點很遠。這個值比在硅中的值要大8倍。
石墨烯在微波中的其它應用為倍頻器[31],雖然這
方面的進展比石墨烯FET的進展要慢得多。
結論
石墨烯納米電子器件是一個新興的研究領域。A.Geim和
K.Novoselov[1]由於發現了石墨烯出人意料的物理特性
而獲得了2010年度的諾貝爾物理獎,從而為納米電子學,
納米光學, 以及固體物理學領域中諸多新的應用鋪平了
圖4 (a)採用聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate)
作為介電柵極的微波石墨烯場效應管。(b)整個晶體管的
頂視圖。(轉載自文獻[26] ,經許可后使用。Copyright
2010, American Institute of Physics。)
圖5 圖4所示的場效應管最大的穩定增益。
道路。研究最多的微波器件是石墨烯晶體管[15],在經
過了僅僅三年的時間之后,其截止頻率已經達到了
100GHz。這種令人驚訝的發展的結果是, 有關0.5-
1THz石墨烯晶體管很快就會出現這個預言不久將被証明
是相當現實的。此外,人們預期,石墨烯倍頻器和其它
微波石墨烯器件將會跟隨石墨烯FET的開發勢頭,在幾
年之后便可以達到100GHz。
致謝
作者在此感謝由羅馬尼亞教育和研究部(Ministry of
Education and Research of Romania ) 以及歐洲LEA
SMART MEMS實驗室(European Laboratory LEA SMART
MEMS )對NANO-HF項目所提供的經費支持。Alina
Cismaru 還要感謝區域運作計劃人力資源開發項目
( Sectoral Operational Programme Human Resource
Development-SOPHRD) 在合同POSDRU/89/S/63700 中
所給予的支持。作者感謝Graphene Industries公司制備了
他們在研究中所使用的石墨烯。
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