Saturday, January 10, 2015

晶格振动的实验观测 所以,布里渊散射的频率漂移亦很小,测量也比较困难。注 意,布里渊散射测出的声速与通常测量的不同,这里的声波 不是由外部输入的,而是热激发的、固体中自然存在的

[PDF]3.6 晶格振动的实验观测
staff.ustc.edu.cn/~cgzeng/zeng_cn/.../lattvibr6_CG.pdf
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即可给出一系列的q 和ω(q)值,把这些点连接起来,. 即是晶体的 ... 需要说明的几点:. 1. 角度θ ... 因而,光散射只能和长波声子,即接近布里渊区心的声子. 发生相互 .... fcc: 布里渊区高对称点 ... 高温超导中的自旋涨落与超导机理——非弹性谱仪应用.
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所以,布里渊散射的频率漂移亦很小,测量也比较困难。注 意,布里渊散射测出的声速与通常测量的不同,这里的声波 不是由外部输入的,而是热激发的、固体中自然存在的


电磁波能量进一步降低是红外和远红外光,它们的能量 和晶格振动光学支处于同一量级,因此它们和晶格振动的相 互作用就可能变为对入射光的吸收。 红外吸收一般发生在极性晶体中,是横光学支(TO) 声子的吸收,它测出的是
红外吸收谱的宽度与阻尼系数有关,吸收谱的宽度可以 用来衡量阻尼作用的大小。
纵向光学声子一般不参加一级红外吸收过程,这 是因为光的横波性,光只能和横光学声子发生耦合。
在研究晶体光学支振动上,红外吸收和喇曼散射光谱相 互补充、相辅相成




光散射和红外吸收技术的最大优点是设备相对普遍,灵 敏度较高,在我国已经普及,通过对晶格振动的研究,可以 了解固体的微结构、相变、以及与杂质和缺陷有关的问题。
但光与晶格振动的耦合主要发生在布里渊区中心附近, 因此红外吸收和喇曼散射光谱只能研究布里渊区中心附近的 光学振动模,而不能研究整个布里渊区内全部的振动模。后 者要由非弹性中子散射来实现




用于固体动力 学研究的各种辐 射探针能量波矢 比较图:光子; 中子;氦原子和 超声波 (Vs=3000 m/s) 光学声子用金 刚石数据,声学 声子用β-AgCI 数


 P.Bruesch  Phonons: Theory and Experiments Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ其中第2卷是测量方法。
一.  一般描述 二.  非弹性X-射线散射 三.  Raman 散射和Brilouin 散射 四.  远红外和红外吸收光谱 五.  非弹性中子散射 六.  隧道谱
由于多种原因,我国晶格振动的实验观测相对落后, 各种固体教材中介绍该内容相对较少,应该予以弥补。
一.一般描述: 从上面讨论中我们已经看到:晶格振动是影响固体很多 性质的重要因素,而且只要T≠0K,原子的热运动就是理解 固体性质时不可忽视的因素。所以从实验上观测晶格振动的 规律是固体微观结构研究的重要内容,是固体物理实验方法 的核心内容之一。(晶体结构测定;晶格振动谱测定;费米 面测定;缺陷观测;等。)
晶格振动规律主要通过晶格振动谱反映: 1.晶格振动色散关系: 2.态密度: ()j q    ()() gf   
实验观测就围绕着这两条曲线的测 定进行,包括各种因素对它们的影响以及 声子的寿命等。主要通过辐射波和晶格 振动的相互作用来完成。
研究声子的 实验方法
见Phonons p7
Far-Infrared  and           (FIR) Infrared Spectroscope      (IR)             远红外和红外光谱 Raman  Spectroscope       (R)                   喇曼光谱 Brillouin Spectroscope        (B)                 布里渊散射谱 Diffuse X-Ray Scattering                          X 射线漫散射 Inelastic neutron Scattering     (INS)      非弹性中子散射 Ultrasonic methods               (US)                超声技术 Inelastic electron  tunnelling  Spectroscope (IETS) 非弹性电子隧道谱
其中最重要、最普遍的方法是:
电磁波
几种辐射波的能量关系如下:
22
2
kc k m




 
电磁波:
电子或中子:
c是光速,        是圆频率。
中子质量是电子质量的 1836倍
s vq 
 声波:
辐射波照射晶体后,由于和晶格振动发生了能量交换, 吸收或者激发出一个声子而改变能量和方向。测出辐射波的 能量和方向的变化量,即可确定出一个声子的能量和波矢。 
0
0() kkq q     这种过程也可能由几个声子同时参与,但多数情形和一 个声子发生相互作用的几率要大的多,称为一级过程。
二.非弹性X-射线散射: 在晶体结构的实验研究中,我们已经讨论了X射线衍射花 样和结构之间的关系,关注的是入射波被晶体散射后方向的变 化,实际上X 射线是在同振动着的晶格发生作用,因此除了 衍射现象外,电磁波还会和晶格发生能量的交换,入射波吸收 或者发射一个声子而发生能量和波矢的变化,这就是X射线的 非弹性散射。 散射前后服从能量、动量守恒定律:
0
0() kkq q    为区分清楚,这里电磁波频率 和波矢用表示, 声子用表示。 ,k  ,q 
电磁波散射前后频率和波矢变化的测量可以给出某一支声子 的色散关系:() jfq  

X-射线被声子散射的示意图
X-射线频率的频移等于 所含声子的频率。正漂移相 当于声子的吸收,负漂移是 声子的发射。
() q 
 () q 

0
由于X 射线频率远大于声子频率: 4 010eV>>0.03eV   
我们可以认为:
0 0 ,kk 
0
0 2sin2sin qkn c    
00 c k n   2 θ 是散射角。 n 是折射率。
处在2θ方向的检测器测量到频率漂移后,根据此式即可 确定该声子(ω)相对应的q 值。转动检测器,改变散 射角2θ,允许不同的声子进入图像,不断测量频率漂移, 即可给出一系列的q 和ω(q)值,把这些点连接起来, 即是晶体的某支色散曲线。改变入射波进入晶体的方向, 即可测出不同支的色散曲线。 ②
X射线漫散射测出的Al晶体的色散曲线
需要说明的几点: 1.角度θ通常不满足Bragg条件,因此监测器中测不到入射 频率,只检测到漂移后的频率,如前面图所示。违背
Bragg条件的X 射线散射类型称为漫散射。
2. 用X射线测量晶格振动的主要困难在于频率漂移难以确定,
因为。不过X 光源普遍,且入射光光源强度
大,特别是同步辐射光源的建立为晶格振动的研究带来很
多方便。
3. 我国在这方面开展的工作尚不多,应该引起重视。
0 
5 0 10 () q   
X射线漫散射见Omar书p122-124
电磁波波谱图
X射线
可见光:400-700 nm
三.Raman 散射和Brilouin 散射:
X 射线用于测量声子能量太高的缺点,可以通过改用 能量低的多的可见光光源来实现。随着强度高、单色性好 的激光可见光源的出现,大大提高了光散射的灵敏度。
例如使用蓝绿光:500nm  51 2 10cm k      2.5eV  入射光能量虽然降低了很多,但波矢也降低了,和晶体 第一布里渊区半宽度相比又太小了:81 10cm q a    因而,光散射只能和长波声子,即接近布里渊区心的声子 发生相互作用,涉及光学声子的称Raman 散射,涉及声 学声子的称Brilouin散射。
非反射方向!!
上图中的没有发生频率变化的中心线不是被声子散射的, 而是样品中静态杂质引起的瑞利散射。漂移小的显然是声学声 子引起的布里渊散射,在长波阶段,声学声子的色散关系是: ()s qvq  代入②式后,有:
0 2sin sv n c   
为避免入射光的干扰,测量常常在是在垂直入射束的角度
下进行,即:。注意到: 2 2   5 0 10 s v c     所以,布里渊散射的频率漂移亦很小,测量也比较困难。注 意,布里渊散射测出的声速与通常测量的不同,这里的声波 不是由外部输入的,而是热激发的、固体中自然存在的。
0
0 2sin2sin qkn c    
Raman 散射是和光学声子的相互作用,因而: 1.产生较大的漂移,Raman散射: Brilouin 散射: 2.因为长光学声子的频率基本上与q无关,所以Raman漂 移不明显的依赖于散射角。 3.极化激元虽然是20世纪50年代从理论上预言的,但直到 60年代激光喇曼技术出现后才从实验上证实并测定出它 的色散关系。 1310   1110  
光散射技术和入射光源的质量有很大关系,激光的发展 推动了光散射的应用,反过来,声波引起的光散射也对激光 技术做了有益贡献,例如布里渊散射应用于Q 开关中的光 束偏转等。
单晶硅q=0 的长光学模在不同温度下的一级喇曼光谱。 明显看出发射声子的反应截面要高于吸收声子的反应截面
红移
四.  远红外和红外吸收光谱:
电磁波能量进一步降低是红外和远红外光,它们的能量 和晶格振动光学支处于同一量级,因此它们和晶格振动的相 互作用就可能变为对入射光的吸收。 红外吸收一般发生在极性晶体中,是横光学支(TO) 声子的吸收,它测出的是
红外吸收谱的宽度与阻尼系数有关,吸收谱的宽度可以 用来衡量阻尼作用的大小。
纵向光学声子一般不参加一级红外吸收过程,这 是因为光的横波性,光只能和横光学声子发生耦合。
在研究晶体光学支振动上,红外吸收和喇曼散射光谱相 互补充、相辅相成。
TO   
LO 
吸收发生在TO声 子处,307 cm-1 NaCl晶体的吸收 峰:162 cm-1 上述结果和3.4节 中的理论计算值 很接近。
光散射和红外吸收技术的最大优点是设备相对普遍,灵 敏度较高,在我国已经普及,通过对晶格振动的研究,可以 了解固体的微结构、相变、以及与杂质和缺陷有关的问题。
但光与晶格振动的耦合主要发生在布里渊区中心附近, 因此红外吸收和喇曼散射光谱只能研究布里渊区中心附近的 光学振动模,而不能研究整个布里渊区内全部的振动模。后 者要由非弹性中子散射来实现。
五.非弹性中子散射
中子的能量波矢关系可以表示为: 11 22 2 0.286(:eV) 2 km     所以λ=0.1nm 的中子,能量约为82 meV,即波长和原 子间距相当的中子,其能量也和原子振动的能量相当,因此, 使用中子束探测声子时,可以方便的在整个布里渊区内进行, 是目前实验研究晶格振动最全面、最重要的手段,两位开辟中 子散射技术的带头人因此获得了1994年的Nobel物理学奖。 Brockhouse :非弹性中子散射在凝聚态物质中的应用 Shull:弹性中子散射在凝聚态物质中的应用
注:λ=0.1nm 的光子,能量约为12400 eV
虽然光子和中子辐射都可以发生非弹性散射,用来测定 声子的频率,但效果是不同的,以λ=2Å 的波为例:
中子:
光子:
226821
21
27 1010
J310J200K0.02eV 2310 N k m



    
34108154 1010310J10J10eV kc    
10
10
34
27
N
22 10 210 1.05510Js m1.6710kg k             
为了分辨散射前后能量的 变化,使用中子束要比X 光好得多。然而能获得高 强度中子束的中子源很少
我国核反应堆中子源尚不能提供足够强度的中子束进行中子 散射研究,因此一直处于落后状态,已经提出了建设散裂中 子源的规划,在国内开展中子散射实验研究即将迎来高潮。
用于固体动力 学研究的各种辐 射探针能量波矢 比较图:光子; 中子;氦原子和 超声波 (Vs=3000 m/s) 光学声子用金 刚石数据,声学 声子用β-AgCI 数据

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