Friday, December 5, 2014

sr01 外层的6s 轨道也发生收缩并趋于稳定。金的5d 同6s 之间的能带间隙变狭到仅为214eV ,金在可见光范围内吸收兰光, 闪烁出黄灿灿的金色

知识介绍
相对论效应和重原子簇的化学、光谱性质
冯平义

(中国科学院上海冶金研究所 200050)  



王岩 廖沐真

(清华大学化学系 100084)



K. Balasub ram an ian

(Department of Chem istry,A rizona State U niversity, Tempe,A Z 8528721604,U. S. A. )

关键词 相对论效应 ab init io 重原子簇 化学性质 光谱性质

摘要 介绍了作者运用多组态自洽场ö组态相互作用及相对论组态相互作用的相对论从头计算方

法研究重原子簇的化学、光谱性质的结果, 阐明了相对论效应对重原子簇化学、光谱性质的重要影响。

原子中, 电子在核的一旁飞快地运动。在核电荷数很大的原子即重原子中, 强大的核电荷役使

内层电子运动速度快到堪与光速相比, 相对论效应影响随即而生。不过, 由于原子、分子的化学性质

主要由价电子决定, 以致直到1970 年之前人们还普遍认为相对论纯属于物理界的事, 同化学没什

么关系。70 年代末, 出现了超级计算机, 含相对论效应的量子化学计算方法顿作劲疾发展。从此相

对论同化学之间的直接联系得以洞识, 人们的看法也为之一改。本文所介绍的一些研究结果旨在表

: 相对论效应对重原子以及含重原子的分子、原子簇的化学、光谱性质具有实质影响。


1 相对论效应

相对论效应源自重原子内层电子的运动速度。当内层s 电子的运动速度达到堪与光速相比的

程度时, 根据Ein stein 相对论公式: m =

m 0



1-

v
c
2

, 电子的质量会相应增加并引起内层电子轨道

收缩。例如: 金的1s 电子的运动速度达到了光速的65%。相对论效应造成1s 轨道的收缩同时致使

外层的6s 轨道也发生收缩并趋于稳定。正是由于6s 轨道的收缩及稳定化使得金的5d 6s 之间

的能带间隙变狭到仅为214eV , 而银的4d 5s 的能带间隙却高达315eV [ 1 ]。于是, 金在可见光范

围内吸收兰光, 闪烁出黄灿灿的金色。这迥异于一般金属的金黄色正是相对论效应造成6s 轨道收



缩从而对金的颜色起了重要影响的反映。

表现出相对论效应影响的另一例子是汞的状态。作为金属的汞在常温下却离奇地以液态存在。

上述的相对论收缩效应理论能为这一不寻常的现象提供解释。与金相仿, 汞的6s 轨道在收缩的同

时并趋于稳定化导致了一种称之为“惰性对”效应: 汞的6s2 壳层在成键过程中呈现惰性。图1 显示

了锌族三个元素的(n s2) 1S- (n s1np1) 1P 态的能量间隔[ 2 ] , 可以看到汞的6s26p 激发能远远超过镉

和锌的相应激发能。按照一般周期规律, 能量间隔(n s2) 1S- (n s1np 1) 1P 应随主量子数增加而减小。

所以, 由锌到镉能量间隔变小原在预料之中。然而由镉到汞该能量间隔一反而陡然增加。这里可以

再次看到正是相对论收缩效应致使全满的6s2 壳层安然稳定, 于是汞的6s26p 能量间隔骤增。只要

得不到所需的激发能, 具有惰性6s2 壳层的汞原子之间就无法形成强键。基态Hg2 仅靠van der

W aal 力相互维系, 所以金属汞在常温下呈液态。

化学通报 1998 年第5 期·25·





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自旋2轨道偶合是相对论效应的另一项重要内容。它影响着重原子、含有重原子的分子及原子

簇的光谱性质和能量间隔。图2 比较了一组碳族元素原子3P0

23P2 的能量劈裂[ 2 ]。可以见到由

1 Zn, Cd, Hg 1S-1P




能量间隔

Sn (0. 43eV ) Pb (1. 32eV ) 自旋2轨道劈裂径直而升。这是因为同族

元素中随着周期表位置自上而下, 自旋2轨道劈裂的相对论效应显著

增加。自旋2轨道偶合作用不仅分裂原子、分子和原子簇的电子态,

且还冲破了不同对称性的电子态不混杂的常规。图3 显示了铅和锡

原子的3P 基态自旋2轨道劈裂[ 2 ]。铅原子的基态由88%3P0 12%1S0

混杂而成, 而锡原子的基态的组成则为97%3P0 3% 1S0, 仅是些微

混杂。在J = 2 态的组成中铅为70% 3P2 30%1D2; 锡是97%3P2

3%1D2Pb2 的基态0+

g 32-g (0+

g ) (R2



g

P2

u ) , 12+

g (0+

g ) (P4

u ) 12+

g (0+

g )

(R2



g

P2

u ) 混杂而成。而Sn2 的基态中的混杂现象显浅可略[ 1 ]。自旋2轨道



相关作用对铅的光谱性质的影响由此可见一斑。

有关相对论效影响重原子族化学、光谱等性质的进一步介绍可

参阅文献[ 35 ]

2 C-Pb 3P0-3P2 自旋-轨道劈裂图3 铅和锡原子的3P 态和Pb2 Sn2 32-g 自旋-轨道劈裂


2 相对论量子化学计算方法

本文着重介绍的是运用相对论有效实势的从头计算方法。在相当长的一段时间里, 由于重原子



簇所含的大量电子数曾使得它的全电子从头计算令人望而却步。相对论有效实势方法的优点在于

用相对论实势来代替内层电子的作用从而省却了可观的计算量。图4 是相对论有效实势方法的示

意图。图4 中的DHF 代表D irac2Hart ree2Fock 方法。RECP (Relat ivist ic Effect ive Co re

Po ten t ials) 是导自DHF 数值计算的相对论有效实势。在实际计算中, 相对论实势对自旋的平均

A ECP (A verage Effect ive Co re Po ten t ials) 更利于致用。采用A ECP 进行多组态自洽场MCSCF

(M u lt iconf igu rat ion Self2Con sisten t F ield)ö组态相互作用C I (Conf igu rat ion2In teract ion) 计算之

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4 相对论有效实势MCSCFöCIöRCI 方法示意图

, 把取自MCSCFöC I 的自然轨道(NA TU RAL

ORB ITAL S ) 投入含自旋2轨道算符SO ( Sp in

O rb ital)O PERA TOR 的相对论组态相互作用RC I

(Relat ivist ic Conf igu rat ion In teract ion) 方法的单独

计算中。通过RC I 计算出相同电子态包含和不包含

自旋2轨道作用能量、键角和键长等的差值。将此差值

作为修正加到MCSCFöC I 的计算结果中便是全面考



虑相对论效应的该电子态的最终理论计算值。我们运

用这一方法研究重原子簇的电子光谱性质已取得了

同实验值完好吻合的理论结果。其它的相对论量子化学计算方法可参阅有关文献[ 68 ]


3 相对论量子化学研究重原子簇的化学与光谱性质

近年来, 相对论量子化学研究作为一个年青的领域显得生气勃勃, 成果累累[ 912 ]。本文将以作

者运用相对论有效实势的从头计算方法研究钱币金属原子簇、铂族氢化物、Ë 2Í 族化合物以及惰



性气体化合物离子的一些结果来说明相对论效应对重原子簇的化学光谱性质所产生的重要影响。

311 钱币金属原子簇

1 列出了M n (M = Cu,A g,A u, n= 224) 基态的相对论量子化学从头计算结果[ 1 ]。从比较钱币



金属铜、银、金原子簇的性质中可以看到相对论效应产生的影响。
1 钱币金属原子簇基态平衡几何构型的比较

原子簇几何构型电子态键长ö~ 键角°

Cu2 线性12 +

g 2. 22

A g2 线性12 +

g 2. 58

A u2 线性12 +

g 2. 53

Cu3 等腰三角型2B2 2. 37 68. 5

A g3 等腰三角型2B2 2. 72 63. 7

A u3 等腰三角型2B2 2. 60 65. 7

Cu4 菱型2A 1 2. 44 53. 8

A g4 菱型2A 1 2. 87 55. 5

A u4 菱型2A 1 2. 69 58. 6

  注 M 3 的键长为等腰三角形的腰长, 键角为等腰三角形的顶角。

M 4 的键角指菱型中的M 2M 2M 锐角。

  从表1 的结果比较中可以看到由



铜到银原子簇的键长一律增加。这和

同一族元素由上到下原子半径增加的

周期规律完全一致。然而, 尽管金比银

32 个电子, 金原子簇的键长却一概

小于银, 反映出相对论效应造成金的

6s 轨道收缩的影响。

5 比较了铜、银以及金原子簇

的离解能[ 13 ]。从中可以见到一个普遍

的走势模式: 由铜到银, 原子簇的离解

能均直泻而降, 然而从银到金原子簇



的离解能全作一举攀高。前者符合周

期性的一般发展规律而后者的逆反显然是相对论效应影响导致了金的6s 轨道稳定化。

312 钯和铂的氢化物

钯和铂同属铂系元素, 有很类似的价电子, 然而其原子簇的化学、光谱性质却相去甚远。表3

钯和铂的氢化物性质作了对比。先看表3 MH (M = Pd, P t) 光谱性质的对比[ 1, 14 ]。引人注目的是

PdH P tH 分别具有不同的基态: 22+1

ö2

2$

5ö 2。这是因为钯原子的基态缘自1S0 (4d10) 而铂原子的基

态溯于3D3 (5d96s1)。两个原子基态的不一致显然是相对论效应造成P t 6s 轨道稳定化的结果,

P t 中的6s 轨道收缩, 5d 轨道的自洽扩展, 使一部分5d 电子得以从闭壳层5d10中脱出, 越过轨道间

隙而进入6s 轨道。对照同族元素镍的氢化物,N iH2$

5ö2态的键长为1148~ [ 1 ]。铂比镍多50 个电子,

按周期规律推测, P tH 2$

5ö2 态的键长至少应为117~ 但实际上却只有1155~ 。按周期性规律,

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5 M n (M = Cu, Ag, Au; n= 2-4) 的离解能

Pd P t, 电子数增加了32, P t 的原子半径理应增大, 电离势需见下落。然而实际上却是P tH 电子

态的键长比相应的PdH 电子态键长短。P tH 基态2$

5ö2的离解能为217eV , 明显大于PdH 22+1

ö2




态的离解能: 212eVP tH 基态要比PdH 基态稳定很多。从表3 中还可看到P tH 分子各电子态的频

率均高于相应的PdH。线性分子的振动频率同分子的重量成反比。较PdH 重的P tH 电子态却有比

PdH 相应电子态更高的振动频率, 这说明P tH 的电子态更稳定并具有较深的势阱。上述的种种逆

反现象频频映出的是相对论效应支配下P t 6s 轨道收缩及稳定化造成的影响。


3 含钯和铂原子簇的化学、光谱性质对比
原子簇电子态

键长ö~

Pd2H P t2H

振动频率ö cm- 1



PdH P tH

跃迁能ö cm- 1



PdH P tH

MH 22+1

ö2

1153 1154 1948 2188  0 1501

2$

5ö2 1159 1155 1817 2177 3497 0

3ö2 (É ) 1165 1158 1711 2155 4599 4199

3ö2 (Ê ) 1163 1159 1721 2179 9362 10857

20

1ö2 1167 1158 1655 2021 9343 10871

22 + (Ê ) 1162 1169 1567 1815 21904 21414

M 2H

(三角型)

键长ö~

Pd2Pd P t2P t

键长ö~

Pd2H P t2H

能量ö eV

Pd2H P t2H

2A 2 2150 2148 1170 11698 0128 010

2B2 2151 2149 1172 11701 0 0106

4A 2 3102 2162 1171 11685 1100 0154

4A 1 2165 2177 1186 11688 1160 0159

4B1 3100 2174 1170 11680 0199 0168

4B2 2165 2160 1182 11702 1126 0169

2A 1 2186 21619 1160 11688 0121 0178

2B1 2174 2162 1169 11685 0169 1100

  Pd2H P t2H 之间的差别另有胜处[ 1, 15 ]。首先, Pd2 的基态是32+

u ( 1+

u ) P t2 的基态为

32-u (0+

g )。这是钯(4d10) 和铂(5d96s1) 原子不同的基态电子组态引起的, 其形成了Pd2H 电子态的能

量次序显然有别于P t2H 的格局。在相对论效应影响下, P t2H 电子态的P t2P t P t2H 的键长都比

相应的Pd2H 电子态中的Pd2Pd P2H 短。可以预测P t2H 电子态将会呈现较为明显的自旋2轨道

·28· 化学通报 1998 年第5





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劈裂效应。图6 是随H M 2M (M = Pd, P t) 中心点距离变化的M 2+ H 反应势能面对照。可以看到

强烈的自旋2轨道偶合作用消除了P t2H 中近于简并的2A 2 2B2 态而生成了混杂的E (É )

E (Ê )。在氢原子离P t2P t 中心点垂直距离R = 1. 16A , E (É ) 69%2B2 20%2A 2 组成而

E (Ê ) 的成份为71%2A 2 20%2B22A 2 2B2 态混杂交融形成了能量间隔达0114eV E (É )

E (Ê )。相比而言, 6 中的Pd2+ H 反应势能面中电子态都各自相隔有距。自旋2轨道偶合对Pd2H

的影响不足道。P t2H 的基态比相应的Pd2H 的基态稳定。这是因为具有5d96s1 结构的P t 原子较容

易同氢形成化学键而Pd 原子则需要一定的激发能方可突破4d10稳定结构同氢反应。铂与钯表面同



氢反应不尽相同的现象由此可得到理解。

6 M2H(M= Pd, Pt) 的电子态随H M2 中心距离变化的势能曲线

313 Ë 2Í 簇化合物

由于Ë 2Í 族半导体材料被用于制造微电子器件, Ë 2Í 族原子簇的研究受到了人们的高度关

注。相对论量子化学的研究既注重为Ë 2Í 族原子簇电子、光谱性质的实验数据提供理论依据, 更受



寄望于作出可靠的预测。

作者之一曾对A sGa A sGa+ 的势能曲线及光谱性质作了含相对论效应的CA SSCFöC I 的计

[ 16 ]。理论预测A sGa+ 的基态是42- 为后来Kn igh t Pet ty 观察到的A sGa+ ESR [ 17 ]所确证。

之后,L em ire 等人首次观察到了A sGa 双原子的光谱[ 18 ] , 证实了作者早先的理论预测: A sGa 的基

态是32-

4 Í 族二聚物及其离子的光电子谱实验和相对论量子化学联合研究的结果[ 19 ]

4 中的实验值同理论值吻合得颇佳。理论计算略略低估了化学键的强度, 以致一律给出较长

的键长、偏低的振动频率和电离势值。可以预见, A s B i 自旋2轨道劈裂的相对论效应作用将逐

渐增强。图7 X2 (X= A s, Sb,B i) X2

+ 的势能曲线对比。自旋2轨道效应在A s2 中的反映小得在

图中难以勾画; Sb2 Sb2

+ 中方始显露, B i2 B i2

+ 则清晰毕现。

4 中显示: 所有的X2

+ 都有比X2 更长的键长、较低的振动频率。根据分子轨道理论,X2 的最

化学通报 1998 年第5 期·29·





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高占据轨道是全满的0

u 轨道。从该轨道移走一个电子产生X+

2 势必削弱X2X 化学键, X2X 键长随



之变长。

4 X2 X+2 的光谱性质(X= A s, Sb,Bi)



电子态

键长ö~



实验值理论值

振动频率ö cm- 1



实验值理论值

电离势ö eV



实验值理论值

A s2

12+

g 211026 2112 43010 426

A s+2

20

u3ö2 21230 (8) 21230 385 (8) 347 91636 (6) 9132

20

u1ö2 21235 (8) 21231 380 (5) 347 91810 (6) 9150

(20

u) 2123 347 9141

(22+

g ) 21115 (8) 2114 390 (8) 392 101230 (5) 9184

42-u 2136 255 1211

Sb2

12+

g 213415 2158 27010 259

Sb2

20

u3ö2 21670 226 (815) 8113

20

u1ö2 21663 226 (819) 8153

(20

u) 2166 227 8136

(22+

g ) 2137 (1) 2159 235 (10) 223 91275 (5) 8178

Bi2

12 +

g + (0g

+ ) 2166 2184 172171 171

Bi2

+ 20

u3ö2 (2186) 3101 (140) 129 71440 (7) 7126

20

u1ö2 (2184) 3100 (140) 134 81865 (7) 8167

(20

u) 2198 141 8135

22+

g 21705 (8) 2199 150 (8) 136 91307 (5) 8197


7 X2 X2

+ (X= As, Sb, Bi) MCSCFöCIöRCI 势能曲线。实线未包括自旋-轨道效应, 虚线包括了自旋-轨道效应

  随着Ë 2Í 族原子簇的增大, 众多电子以及大量未充满的轨道使得用实验方法来精确而全面地

测定原子簇的势能面几乎不可能。本文作者的一系列研究结果表明: 理论计算具有其独特的指导作

用。它不仅能用于理解Ë 2Í 族原子簇的化学性质, 而且对于表面分子间相互作用的成键情况作出

可靠的预测并给于理论上的阐明。Ë 2Í 族原子簇电子和光谱性质的预测已成为相对论量子化学研



究的重要组成部分。

·30· 化学通报 1998 年第5





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314 惰性气体化合物离子

惰性气体化合物离子即惰性气体卤化物, 惰性气体氧化物, 碱金属惰性气体化合物离子以及惰



性气体间化合物离子是激光、散射、星云等现象的研究对象。实验和理论研究工作者都对产生惰性

气体化合物离子碰撞过程中的能量转换及惰性气体化合物离子的光谱性质表现出很大的兴趣。本

文作者对这类分子离子所作的一系列相对论量子化学计算很好地预测了它们的化学与光谱性质,

正确地揭示了惰性气体化合物离子的化学键性质及反应本质。I+ Xe 的碰撞研究就是这方面的

一例子[ 20 ]。实验结果发现: I+ + Xe 的碰撞过程中只观察到了I+ (3P1, 3P0) Z I+ (1D2) 的电子态转换

而无法观察到I+ (3P2) Z I+ (1D2)。为此甚望理论研究对此碰撞过程作出描述以了解Xe+ I+ 的能量

8 包括自旋-轨道效应的Xe I+ 势能曲线



转换渠道并解释上述实验现象。

由于Xe 中很强的自旋2轨道偶合效应影响

势必引起含Xe 的化合物中的电子态相互混杂,

我们计算了因自旋2轨道偶合作用而产生的9

(Xe I) + 混杂电子态的势能曲线, 见图8

根据L andau2Zener 模型, 能量转换将发生

在匹配的热能曲线交叉点上, 从图8 中可以看

Xe (1S0 ) + I+ (1D2 ) 相碰撞形成0+ (Ë ) 束缚

态。该态为0- 1 (Ê ) 所穿越。鉴于+ \- 禁止

转换的规则, 0+ (Ë ) 态在穿越排斥态0- 而依然

存在。然而当1 (Ê ) 态同0+ (Ë ) 态交叉时它为

0+ (Ë ) 态的能量转换提供了一个离解为Xe

(1S0) + I+ (3P1) 的隧道。为此, I+ (1D2) Z I+ (3P1)

能量转换应当是经由1 (Ê ) 的隧道。3P0- 3P1

能量间隔很小, 并且在4125 ~ 0+ (Ê )

1 (Ê ) 曲线相互靠得非常接近。因此尽管严格地

说来它们并没有交叉, 这两条曲线如此相近为

0+ (Ê ) 1 (Ê ) 态的相互作用提供了可能性从

而成为一条间接的隧道。这条隧道使0+ (Ë ) 1 (Ê ) 交叉作用后得以进行I+ (1D2) Z I+ (3P0) 的转



换。

解离成Xe (1S0) + I+ (3P2) 三条曲线同离解趋向为Xe (1S0) + I+ (1D2) Xe (1S0) + I+ (3P1) 的那

些电子态的曲线能量明显远远疏隔。只有0+ (Ê ) 在接近它的平衡键长时有走靠0+ (É ) 之势, 然而

这两个态具有相同的8 对称性终需彼此回避。0+ (Ê ) 高居于三条解离解成Xe (1S0) + I+ (3P2) 的排

斥曲线之上, 0+ (Ê ) 的振动能级不可能同微弱结合的2 1 态的振动能级相互作用。这就解释

了为什么实验观察不到I+ (1D2) Z I+ (3P2) 的跃迁的原因。


4 结束语

本文介绍作者的一系列研究结果表明, 相对论效应对重原子簇的化学、光谱性质具有重要影

, 相对论有效实势的从头计算方法可用于洞察重原子簇的化学、光谱性质并作出可靠的预测,



得高度重视并开展深入研究。
参考文献

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分子纳米技术在生物医药学领域的应用

(1) 北京轻工业学院 (2) 北京职工医学院

1997203230 收稿

胡文祥 桑宝华 谭生建 杨凤霞(1)  王文明(2)

(国防科工委军事医药研究发展中心 北京 100101)

关键词 纳米技术 纳米机器 医学 药学 分子生物学

摘要 综述了分子纳米技术近几年来在生物学、医学和药学领域的应用研究概况, 并展望了有关发展



前景。

纳米技术(nano scale techno logy) 是一门在011100nm 空间尺度内操纵原子和分子, 对材料



进行加工、制造具有特定功能的产品、或对某物质进行研究、掌握其原子和分子的运动规律和特性

的崭新高技术学科。纳米技术领域不仅包括纳米电子学、纳米材料学、纳米制造技术、纳米生物学、

纳米显微学和纳米机械加工技术, 而且是个多学科交叉的横断学科。它是在现代物理学、化学和先

·32· 化学通报 1998 年第5





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